Долгоживущий продукт деления

Долгоживущие продукты деления (LLFP) — это радиоактивные материалы с длительным периодом полураспада (более 200 000 лет), образующиеся при ядерном делении урана и плутония . Из-за их стойкой радиотоксичности необходимо изолировать их от людей и биосферы и заключать их в хранилища ядерных отходов на геологические периоды времени. В этой статье основное внимание уделяется радиоизотопам ( радионуклидам ) , образующимся в реакторах деления .

В результате деления ядер образуются продукты деления , а также актиниды из ядер ядерного топлива , которые захватывают нейтроны, но не делятся, и продукты активации, возникающие в результате нейтронной активации реактора или материалов окружающей среды.

Высокая кратковременная радиоактивность отработанного ядерного топлива обусловлена ​​в первую очередь продуктами деления с коротким периодом полураспада . Радиоактивность в смеси продуктов деления в основном обусловлена ​​короткоживущими изотопами, такими как ¹³¹ I и ¹⁴⁰ Ba, примерно через четыре месяца наибольший вклад вносят ¹⁴¹ Ce, ⁹⁵ Zr/ ⁹⁵ Nb и ⁸⁹ Sr, в то время как примерно через два или три года наибольшую долю занимают ¹⁴⁴ Ce/ ¹⁴⁴ Pr, ¹⁰⁶ Ru/ ¹⁰⁶ Rh и ¹⁴⁷ Pm. Обратите внимание, что в случае выброса радиоактивности из энергетического реактора или отработанного топлива высвобождаются только некоторые элементы. В результате изотопная сигнатура радиоактивности сильно отличается от ядерного взрыва на открытом воздухе, где все продукты деления рассеиваются.

После нескольких лет охлаждения большая часть радиоактивности исходит от продуктов деления цезия-137 и стронция-90 , каждый из которых производится примерно в 6% делений и имеет период полураспада около 30 лет. Другие продукты деления с аналогичным периодом полураспада имеют гораздо более низкие выходы продуктов деления , более низкую энергию распада , и несколько ( ¹⁵¹ Sm, ¹⁵⁵ Eu, ^113m Cd) также быстро разрушаются захватом нейтронов , пока они еще находятся в реакторе, поэтому не отвечают за более чем крошечную долю производства радиации в любое ^время . Поэтому в период от нескольких лет до нескольких сотен лет после использования радиоактивность отработанного топлива можно смоделировать просто как экспоненциальный распад 137 Cs и ⁹⁰ Sr. Иногда их называют среднеживущими продуктами деления. ^{[1] [2]}

Криптон-85 , третий по активности MLFP, является благородным газом , который может улетучиваться во время текущей ядерной переработки ; однако его инертность означает, что он не концентрируется в окружающей среде, а рассеивается до равномерной низкой концентрации в атмосфере. Отработанное топливо в США и некоторых других странах, скорее всего, не будет перерабатываться в течение десятилетий после использования, а к тому времени большая часть ⁸⁵ Kr распадется.

После того, как ¹³⁷ Cs и ⁹⁰ Sr распались до низких уровней, основная часть радиоактивности отработанного топлива исходит не от продуктов деления, а от актинидов , в частности, плутония-239 (период полураспада 24 тыс  . лет ), плутония-240 (6,56 тыс. лет), америция-241 (432 года), америция-243 (7,37 тыс. лет), кюрия -245 (8,50 тыс. лет) и кюрия-246 (4,73 тыс. лет). Их можно извлечь путем ядерной переработки (до или после распада большинства ¹³⁷ Cs и ⁹⁰ Sr) и расщепить, что дает возможность значительно снизить радиоактивность отходов в масштабе времени примерно от 10 ³ до 10 ⁵ лет. ²³⁹ Pu можно использовать в качестве топлива в существующих тепловых реакторах , но некоторые второстепенные актиниды, такие как ²⁴¹ Am, а также неделящийся и менее воспроизводимый изотоп плутоний-242 , лучше уничтожаются в быстрых реакторах , подкритических реакторах с ускорителем или термоядерных реакторах . Америций-241 имеет некоторые промышленные применения и используется в дымовых извещателях и, таким образом, часто отделяется от отходов, поскольку его цена делает такое разделение экономичным.

В масштабах, превышающих 10 ⁵ лет, продукты деления, в основном ⁹⁹ Tc , снова представляют значительную долю оставшейся, хотя и более низкой радиоактивности, наряду с более долгоживущими актинидами, такими как нептуний-237 и плутоний-242 , если они не были уничтожены.

Наиболее распространенные долгоживущие продукты деления имеют общую энергию распада около 100–300 кэВ, только часть которой появляется в бета-частице; остальное теряется в нейтрино , которое не оказывает никакого эффекта. Напротив, актиниды претерпевают несколько альфа-распадов , каждый с энергией распада около 4–5 МэВ.

Только семь продуктов деления имеют длительные периоды полураспада, и они намного длиннее 30 лет, в диапазоне от 200 000 до 16 миллионов лет. Они известны как долгоживущие продукты деления (LLFP). Три имеют относительно высокие выходы около 6%, в то время как остальные появляются с гораздо более низкими выходами. (Этот список из семи исключает изотопы с очень медленным распадом и периодами полураспада дольше возраста Вселенной, которые фактически стабильны и уже обнаружены в природе, а также несколько нуклидов, таких как технеций -98 и самарий -146, которые «затенены» от бета-распада и могут встречаться только как прямые продукты деления, а не как продукты бета-распада более богатых нейтронами начальных продуктов деления. Затененные продукты деления имеют выходы порядка одной миллионной от йода-129.)

Первые три имеют схожие периоды полураспада — от 200 до 300 тысяч лет; последние четыре имеют более длительные периоды полураспада — несколько миллионов лет.

1. Технеций-99 производит наибольшее количество радиоактивности LLFP. Он испускает бета-частицы низкой и средней энергии, но не гамма-лучи , поэтому имеет небольшую опасность при внешнем воздействии, но только при попадании внутрь. Однако химия технеция позволяет ему образовывать анионы ( пертехнетат , TcO ₄ ⁻ ), которые относительно подвижны в окружающей среде.
2. Олово-126 имеет большую энергию распада (из-за его последующего короткого периода полураспада продукта распада ) и является единственным LLFP, который испускает энергичное гамма-излучение , что представляет опасность внешнего облучения. Однако этот изотоп производится в очень малых количествах при делении тепловыми нейтронами , поэтому энергия в единицу времени от ¹²⁶ Sn составляет всего около 5% от энергии от ⁹⁹ Tc для деления U-235 или 20% от энергии для 65% U-235+35% Pu-239. Быстрое деление может давать более высокие выходы. Олово является инертным металлом с небольшой подвижностью в окружающей среде, что помогает ограничить риски для здоровья от его излучения.
3. Селен-79 производится с низким выходом и испускает лишь слабое излучение. Его энергия распада в единицу времени должна составлять всего около 0,2% от энергии распада Tc-99.
4. Цирконий-93 производится с относительно высоким выходом, около 6%, но его распад в 7,5 раз медленнее, чем у Tc-99, а его энергия распада составляет всего 30% от него; поэтому его выработка энергии изначально составляет всего 4% от Tc-99, хотя эта доля будет увеличиваться по мере распада Tc-99. ⁹³ Zr действительно производит гамма-излучение, но с очень низкой энергией, а цирконий относительно инертен в окружающей среде.
5. Предшественник цезия-135 ксенон-135 производится с высокой скоростью, более 6% делений, но является чрезвычайно мощным поглотителем тепловых нейтронов ( нейтронный яд ), так что большая его часть трансмутируется в почти стабильный ксенон-136, прежде чем он сможет распасться на цезий-135. Если 90% ^135Xe уничтожается, то оставшаяся энергия распада ^135Cs в единицу времени изначально составляет всего около 1% от энергии распада ^99Tc . В быстром реакторе может быть уничтожено меньше Xe-135.
   ^135Cs является единственным щелочным или электроположительным LLFP; напротив, основные среднеживущие продукты деления и второстепенные актиниды, кроме нептуния, являются щелочными и имеют тенденцию оставаться вместе во время переработки; при многих методах переработки, таких как раствор соли или испарение соли, ¹³⁵ Cs также останется в этой группе, хотя некоторые методы, такие как высокотемпературное испарение, могут отделить его. Часто щелочные отходы остекловываются для образования высокоактивных отходов , которые будут включать ¹³⁵ Cs.
   Деление цезия содержит не только ¹³⁵ Cs, но и стабильный, но поглощающий нейтроны ¹³³ Cs (который теряет нейтроны и образует ¹³⁴ Cs , который является радиоактивным с периодом полураспада 2 года), а также распространенный продукт деления ¹³⁷ Cs , который не поглощает нейтроны, но является высокорадиоактивным, что делает обращение с ним более опасным и сложным; по всем этим причинам утилизация ¹³⁵ Cs путем трансмутации будет более сложной.
6. Палладий-107 имеет очень долгий период полураспада, низкий выход (хотя выход деления плутония выше, чем выход деления урана-235 ) и очень слабое излучение. Его начальный вклад в излучение LLFP должен быть всего около одной части на 10000 для деления ²³⁵ U или 2000 для 65% ²³⁵ U+35% ²³⁹ Pu. Палладий — благородный металл , чрезвычайно инертный.
7. У йода-129 самый длинный период полураспада — 15,7 миллионов лет, и из-за его более длительного периода полураспада, более низкой доли деления и энергии распада он производит всего около 1% интенсивности радиоактивности, как ⁹⁹ Tc. Однако радиоактивный йод представляет собой несоразмерную биологическую опасность, поскольку щитовидная железа концентрирует йод. У ¹²⁹ I период полураспада почти в миллиард раз длиннее, чем у его более опасного родственного изотопа ¹³¹ I; поэтому, имея более короткий период полураспада и более высокую энергию распада, ¹³¹ I примерно в миллиард раз более радиоактивен, чем более долгоживущий ¹²⁹ I.

В общей сложности, остальные шесть LLFP в отработанном топливе теплового реактора изначально выделяют лишь немного больше 10% от энергии в единицу времени, чем Tc-99 для деления U-235, или 25% от 65% U-235+35% Pu-239. Примерно через 1000 лет после использования топлива радиоактивность среднеживущих продуктов деления Cs-137 и Sr-90 падает ниже уровня радиоактивности Tc-99 или LLFP в целом. (Актиниды, если их не удалить, будут излучать больше радиоактивности, чем любой из них в этот момент.) Примерно через 1 миллион лет радиоактивность Tc-99 снизится ниже радиоактивности Zr-93, хотя неподвижность последнего означает, что он, вероятно, все еще представляет меньшую опасность. Примерно через 3 миллиона лет энергия распада Zr-93 снизится ниже, чем у I-129.

Ядерная трансмутация рассматривается как метод утилизации, в первую очередь для Tc-99 и I-129, поскольку они оба представляют наибольшую биологическую опасность и имеют самые большие сечения захвата нейтронов , хотя трансмутация все еще медленная по сравнению с делением актинидов в реакторе. Трансмутация также рассматривалась для Cs-135, но почти наверняка не стоит для других LLFP. Учитывая, что стабильный цезий-133 также производится при ядерном делении, и как он, так и его продукт активации нейтронов¹³⁴
Cs - нейтронные яды , трансмутация¹³⁵
Cs может потребовать разделения изотопов .⁹⁹
Tc особенно привлекателен для трансмутации не только из-за нежелательных свойств разрушаемого продукта и относительно высокого сечения поглощения нейтронов, но также и потому, что¹⁰⁰
Tc быстро бета распадается до стабильного¹⁰⁰
Ru . Рутений не имеет радиоактивных изотопов с периодом полураспада намного больше года, а цена рутения относительно высока, что делает его уничтожение⁹⁹
Тс в потенциально прибыльный источник производства драгоценного металла из нежелательного сырья.