Стивен Л. Крейг — профессор химии имени Уильяма Т. Миллера в Университете Дьюка . [1] Он является директором Центра молекулярно оптимизированных сетей, Центра химических инноваций NSF . [2]
В Университете Дьюка его исследования были сосредоточены на механизмах и динамике химических реакций, связанных с механическими силами («ковалентная полимерная механохимия»), включая исследования отдельных молекул ассоциативных обменных реакций [6] , а также механохимических путей, которые нарушают принципы орбитальной симметрии в отсутствие силы. [7] [8] Химические концепции, которые возникли в результате этих исследований, включают переходные состояния «захвата натяжения» и реактивные промежуточные продукты, [9] [10] [11] ковалентное «снятие напряжения», [12] и «эффекты плеча рычага остова». [13] Концепции материалов, продемонстрированные его группой, включают полимеры, реагирующие на стресс, которые укрепляются в ответ на разрушительные механические силы [14] и химико-механически активные мягкие устройства, такие как мягкие роботы и электроактивные дисплеи. [15] [16] Работа его группы в области супрамолекулярных полимеров привела к разработке «макромолекулярного аналога кинетического изотопного эффекта» [17] [18] [19] , который использовался для исследования сложных нелинейных свойств материалов [20] [21] [22] и упрочнения материалов посредством «механически невидимых» взаимодействий. [23]
Текущие исследования
Текущие исследования в лаборатории Крейга объединяют физическую органическую и химию материалов. Текущие темы исследований включают разработку и синтез самовосстанавливающихся полимеров и использование современной механохимии в новых полимерах, чувствительных к напряжению, катализ и изучение реактивных промежуточных соединений и переходных состояний. Эти области требуют междисциплинарного и нетрадиционного сочетания синтетической органической и полимерной химии, спектроскопии одиночных молекул, супрамолекулярной химии и характеристики материалов. [24]
Основные публикации
(Перечисленные ниже публикации цитировались более 200 раз) [25]
Q Wang, GR Gossweiler, SL Craig и X Zhao, «Разработка электромеханохимически реагирующих эластомеров, вдохновленная головоногими моллюсками, для создания флуоресцентных узоров по требованию», Nat. Comm. , 5, 1-9 (2014)
GR Gossweiler, GB Hewage, G Soriano, Q Wang, GW Welshofer, X Zhao и SL Craig, «Механохимическая активация ковалентных связей в полимерах с полным и повторяемым макроскопическим восстановлением формы», ACS Macro Lett. , 3, 216-219 (2014)
AL Black Ramirez, ZS Kean, JA Orlicki, M Champhekar, SM Elsakr, WE Krause и SL Craig, «Механохимическое упрочнение синтетического полимера в ответ на типично разрушительные сдвиговые силы», Nat. Chem. , 5, 757-761 (2013)
AL Black, JM Lenhardt и SL Craig, «От молекулярной механохимии к материалам, чувствительным к напряжению», J. Mater. Chem. , 21, 1655–1663 (2011)
JM Lenhardt, MT Ong, R Choe, CR Evenhuis, TJ Martinez и SL Craig, «Захват бирадикального переходного состояния путем механохимического расширения полимера», Science , 329, 1057–1060 (2010)
JM Lenhardt, AL Black и SL Craig, " Gem -дихлорциклопропаны как распространенные и эффективные механофоры в сополимерах полибутадиена при механическом напряжении", J. Am. Chem. Soc. , 131, 10818-10819 (2009)
H Juwarker, JM Lenhardt, DM Pham и SL Craig, "1,2,3-триазол CH⋅⋅⋅Cl− Контакты направляют связывание анионов и сопутствующее сворачивание в 1,4-диарилтриазольных олигомерах", Angew. Chem. Int. Ed. , 47, 3740–3743 (2008)
WC Yount, DM Loveless и SL Craig, «Сильный — значит медленный: динамический вклад в объемные механические свойства супрамолекулярных сетей», Angew. Chem. Int. Ed. , 44, 2746–2748 (2005)
WC Yount, DM Loveless и SL Craig, «Динамика малых молекул и механизмы, лежащие в основе макроскопических механических свойств координационно сшитых полимерных сетей», J. Am. Chem. Soc. , 127, 14488–14496 (2005)
F Hof, SL Craig, C Nuckolls и J Rebek, «Молекулярная инкапсуляция», Angew. Chem. Int. Ed. , 41, 1488–1508 (2002)
ML Chabinyc, SL Craig, CK Regan и JI Brauman, «Газофазные ионные реакции: динамика и механизм нуклеофильных замещений», Science , 279, 1882–1886 (1998)
^ Ван, Кузнецова, Ниу, Онг, Клюкович, Рейнгольд, Мартинес, Крейг (2015). «Индуцирование и количественное определение запрещенной реакционной способности с помощью механохимии полимеров с одной молекулой». Nat. Chem . 7 (4): 323– 327. Bibcode :2015NatCh...7..323W. doi :10.1038/nchem.2185. OSTI 1184168. PMID 25803470.
^ Ван, Кузнецова, Крейг (2015). «Реакционная способность и механизм механически активированной антиреакции Вудворда–Хоффмана–ДеПюи». J. Am. Chem. Soc . 137 (36): 11554– 11557. doi :10.1021/jacs.5b06168. PMID 26335414.
^ Lenhardt, Ong, Choe, Evenhuis, Martinez, Craig (2010). «Захват дирадикального переходного состояния с помощью механохимического расширения полимера». Science . 329 (5995): 1057– 1060. Bibcode :2010Sci...329.1057L. doi :10.1126/science.1193412. PMID 20798315. S2CID 13229660.
^ Ленхардт, Огл, Онг, Чо, Мартинес, Крейг (2011). «Реактивные перекрестные помехи между соседними переходными состояниями, захваченными напряжением». J. Am. Chem. Soc . 133 (10): 3222– 3225. doi :10.1021/ja107645c. PMID 21341786.
^ Klukovich HM, Kean ZS, Black Ramirez AL, Lenhardt JM, Lin J, Hu X, Craig SL (2012). «Захват углеродных илидов под действием натяжения, облегчаемый изменением полимерной цепи». J. Am. Chem. Soc . 134 (23): 9577– 9580. doi :10.1021/ja302996n. PMID 22650366.
^ Wu, Lenhardt, Black, Akhremitchev, Craig (2010). «Снятие молекулярного напряжения посредством необратимого расширения длины контура полимера, вызванного силой». J. Am. Chem. Soc . 132 (45): 15936– 15938. doi :10.1021/ja108429h. PMID 20977189.
^ Young, Loveless, Craig (2005). «Сильный означает медленный: динамические вклады в объемные механические свойства супрамолекулярных сетей». Angew. Chem. Int. Ed . 44 (18): 2746– 2748. doi :10.1002/anie.200500026. PMID 15806606.
^ Yount, Juwarker, Craig (2003). «Ортогональное управление динамикой диссоциации относительно термодинамики в обратимом полимере основной цепи». J. Am. Chem. Soc . 125 (50): 15302– 15303. doi :10.1021/ja036709y. PMID 14664569.
^ Yount, Loveless, Craig (2005). «Динамика малых молекул и механизмы, лежащие в основе макроскопических механических свойств координационно сшитых полимерных сетей». J. Am. Chem. Soc . 127 (41): 14488– 14496. doi :10.1021/ja054298a. PMID 16218645.