Генерация множественных экситонов

Концепция квантовой электроники
Разбор причин предела Шокли-Квайссера . Черная высота — это предел Шокли-Квайссера для максимальной энергии, которая может быть извлечена в качестве полезной электрической мощности в обычном солнечном элементе. Однако солнечный элемент с множественной генерацией экситонов может также использовать часть энергии в зеленой области (и в меньшей степени в синей области), а не тратить ее впустую в виде тепла. Поэтому теоретически он может превысить предел Шокли-Квайссера.

В исследовании солнечных элементов умножение носителей заряда — это явление, при котором поглощение одного фотона приводит к возбуждению нескольких электронов из валентной зоны в зону проводимости. В теории обычного солнечного элемента каждый фотон способен возбудить только один электрон в запрещенной зоне полупроводника, и любая избыточная энергия в этом фотоне рассеивается в виде тепла. В материале с умножением носителей заряда высокоэнергетические фотоны возбуждают в среднем более одного электрона в запрещенной зоне, и поэтому в принципе солнечный элемент может производить больше полезной работы.

В солнечных элементах с квантовыми точками возбужденный электрон в зоне проводимости взаимодействует с дыркой, которую он оставляет в валентной зоне, и этот составной незаряженный объект известен как экситон . Эффект умножения носителей в точке можно понимать как создание множественных экситонов, и он называется генерацией множественных экситонов (ГМЭ). ГМЭ может значительно повысить эффективность преобразования энергии солнечных элементов на основе нанокристаллов , хотя извлечение энергии может быть затруднено из-за короткого времени жизни мультиэкситонов.

Квантово-механическое происхождение МЭГ все еще является предметом дискуссий, и было предложено несколько возможностей: [1]

  • 1) Ударная ионизация : свет возбуждает высокоэнергетический экситон (X), который необратимо распадается на квазиконтинуум многоэкситонных (мульти-X) состояний, доступных при этой энергии. Модель требует только, чтобы плотность состояний мультиэкситонов была очень высокой, в то время как кулоновская связь между X и мульти-X может быть довольно малой.
  • 2) Когерентная суперпозиция одно- и многоэкситонных состояний: самая первая предложенная модель, но слишком упрощенная (высокая плотность состояний multi-X не принимается во внимание). Свет возбуждает X (который не является истинным собственным состоянием системы), который затем может когерентно преобразовываться в multi-X и обратно в X много раз ( квантовые биения ). Этот процесс требует, чтобы кулоновская связь между ними была намного сильнее скорости распада через фононы (что обычно не так). Возбуждение в конечном итоге распадется через фононы до более низкой энергии X или multi-X, в зависимости от того, какой из распадов происходит быстрее.
  • 3) Формирование мультиэкситона через виртуальное экситонное состояние. Свет напрямую возбуждает собственное состояние системы (в данном случае когерентную смесь X и мульти-X). Термин «виртуальный» относится здесь к чистому X, поскольку он не является истинным собственным состоянием системы (то же самое для модели 2).

Все вышеперечисленные модели можно описать одной и той же математической моделью (матрицей плотности), которая может вести себя по-разному в зависимости от набора исходных параметров (силы связи между X и мульти-X, плотности состояний, скорости распада).

MEG впервые наблюдался в 2004 году с использованием коллоидных квантовых точек PbSe [2] и позже был обнаружен в квантовых точках других составов, включая PbS , PbTe , CdS , CdSe , InAs , Si , [3] и InP . [4] Однако многие ранние исследования коллоидных квантовых точек значительно переоценивали эффект MEG из-за необнаруженной фотозарядки, проблема позже была выявлена ​​и решена путем энергичного перемешивания коллоидных образцов. [5] Генерация множественных экситонов была впервые продемонстрирована в функционирующем солнечном элементе в 2011 году, также с использованием коллоидных квантовых точек PbSe. [6] Генерация множественных экситонов также была обнаружена в полупроводниковых однослойных углеродных нанотрубках (SWNT) при поглощении одиночных фотонов. [7] Для (6,5) SWNT поглощение одиночных фотонов с энергиями, соответствующими трем энергетическим зазорам SWNT, приводит к эффективности генерации экситонов 130% на фотон. Порог генерации множественных экситонов в ОСНТ может быть близок к пределу, определяемому законом сохранения энергии.

Графен , тесно связанный с нанотрубками, является еще одним материалом, в котором наблюдалась множественная генерация экситонов. [8]

Генерация двойных экситонов дополнительно наблюдалась в органических производных пентацена посредством деления синглетных экситонов с чрезвычайно высокой квантовой эффективностью. [9]

Ссылки

  1. ^ Тиммерман, Д.; Изеддин, И.; Сталлинга, П.; Яссиевич, И.Н.; Грегоркевич, Т. (2008). «Пространственно-разделенная квантовая резка с кремниевыми нанокристаллами для фотоэлектрических приложений». Nature Photonics . 2 (2): 105. Bibcode : 2008NaPho...2..105T. doi : 10.1038/nphoton.2007.279.
  2. ^ Шаллер, Р.; Климов, В. (2004). "Высокоэффективное умножение носителей заряда в нанокристаллах PbSe: последствия для преобразования солнечной энергии". Physical Review Letters . 92 (18): 186601. arXiv : cond-mat/0404368 . Bibcode : 2004PhRvL..92r6601S. doi : 10.1103/PhysRevLett.92.186601. PMID  15169518. S2CID  4186651.
  3. ^ Бирд, MC; Кнутсен, KP; Ю, P; Лютер, JM; Сонг, Q; Мецгер, WK; Эллингсон, RJ; Нозик, AJ (2007). "MEG в коллоидных кремниевых нанокристаллах". Nano Letters . 7 (8): 2506–12. Bibcode : 2007NanoL...7.2506B. doi : 10.1021/nl071486l. PMID  17645368.
  4. ^ Стаббс, Стюарт К.; Хардман, Саманта Дж. О.; Грэм, Даррен М.; Спенсер, Бен Ф.; Флавелл, Венди Р.; Гларви, Пол; Масала, Омбретта; Пикетт, Найджел Л.; Бинкс, Дэвид Дж. (2010). "Эффективное размножение носителей в наночастицах InP" (PDF) . Physical Review B. 81 ( 8): 081303. Bibcode : 2010PhRvB..81h1303S. doi : 10.1103/PhysRevB.81.081303.
  5. ^ McGuire, John A.; Sykora, Milan; Joo, Jin; Pietryga, Jeffrey M.; Klimov, Victor I. (2010). «Apparent Versus True Carrier Multiplication Yields in Semiconductor Nanocrystals». Nano Letters . 10 (6): 2049–57. Bibcode : 2010NanoL..10.2049M. doi : 10.1021/nl100177c. PMID  20459066.
  6. ^ Semonin, OE; Luther, JM; Choi, S.; Chen, HY; Gao, J.; Nozik, AJ; Beard, MC (2011). "Пиковая внешняя квантовая эффективность фототока, превышающая 100% через MEG в солнечной ячейке на квантовых точках". Science . 334 (6062): 1530–1533. Bibcode :2011Sci...334.1530S. doi :10.1126/science.1209845. PMID  22174246. S2CID  36022754.
  7. ^ Ван, Шуцзин; Хафизов, Марат; Ту, Сяоминь; Чжэн, Мин; Краусс, Тодд Д. (14 июля 2010 г.). «Множественная генерация экситонов в однослойных углеродных нанотрубках». Nano Letters . 10 (7): 2381–2386. Bibcode : 2010NanoL..10.2381W. doi : 10.1021/nl100343j. PMID  20507082.
  8. ^ Tielrooij, KJ; Song, J CW; Jensen, SA; Centeno, A.; Pesquera, A.; Zurutuza Elorza, A.; Bonn, M.; Levitov, LF; Koppens, FHL (24 февраля 2013 г.). "Каскад фотовозбуждения и множественная генерация горячих носителей в графене". Nature Physics . 9 (4): 248–252. arXiv : 1210.1205 . Bibcode :2013NatPh...9..248T. doi :10.1038/nphys2564. S2CID  13999471.
  9. ^ Congreve, DN (2013). «Внешняя квантовая эффективность выше 100% в органической фотоэлектрической ячейке на основе синглетного экситона». Science . 340 (6130): 334–337. Bibcode :2013Sci...340..334C. doi :10.1126/science.1232994. PMID  23599489. S2CID  46185590.
Взято с "https://en.wikipedia.org/w/index.php?title=Multiple_exciton_generation&oldid=1228203338"