Внутренняя флуоресценция ДНК
Физико-химические явления и их применение в биохимии

Термин «внутренняя флуоресценция ДНК» относится к флуоресценции , испускаемой непосредственно ДНК при поглощении ею ультрафиолетового (УФ) излучения. Она контрастирует с той, которая возникает из флуоресцентных меток , которые либо просто связаны с ДНК, либо ковалентно присоединены к ней, [1] [2] широко используемых в биологических приложениях; такие метки могут быть химически модифицированными, а не встречающимися в природе нуклеиновыми основаниями. [3] [4]

Внутренняя флуоресценция ДНК была обнаружена в 1960-х годах при изучении нуклеиновых кислот в низкотемпературных стеклах. [5] С начала 21-го века гораздо более слабое излучение нуклеиновых кислот в жидких растворах изучается при комнатной температуре с помощью сложных спектроскопических методов, используя в качестве источника УФ-излучения фемтосекундные лазерные импульсы и отслеживая эволюцию испускаемого света от фемтосекунд до наносекунд . [6] [7] [8] [9] [10] Разработка конкретных экспериментальных протоколов имела решающее значение для получения надежных результатов.

Исследования флуоресценции в сочетании с теоретическими расчетами [11] [12] [13] и измерениями переходного поглощения [14] [15] дают информацию о релаксации электронных возбужденных состояний и, таким образом, способствуют пониманию самых первых шагов сложной серии событий, вызванных УФ-излучением, в конечном итоге приводящих к повреждению ДНК. [16] Принципы, управляющие поведением собственной флуоресценции РНК , которой посвящено лишь несколько исследований [17] [18] [19], те же самые, что и описанные для ДНК.

Знание фундаментальных процессов, лежащих в основе флуоресценции ДНК, открывает путь к разработке биосенсоров без меток . [20] [21] Разработка таких оптоэлектронных устройств для определенных применений имела бы преимущество в виде обхода этапа химического синтеза или избежания неопределенностей, связанных с нековалентным связыванием флуоресцентных красителей с нуклеиновыми кислотами.

Условия измерения собственной флуоресценции ДНК

Из-за слабой интенсивности собственной флуоресценции ДНК необходимы особые меры предосторожности для выполнения правильных измерений и получения надежных результатов. Первое требование касается чистоты как образцов ДНК, так и химикатов и воды, используемых для приготовления буферных растворов. Эмиссия буфера должна систематически регистрироваться и, в некоторых случаях, вычитаться соответствующим образом. [22] Второе требование связано с повреждением ДНК, вызванным возбуждающим УФ-светом, который изменяет ее флуоресценцию. [23] Для преодоления этих трудностей необходимо постоянное перемешивание раствора. Для измерений с использованием лазерного возбуждения рекомендуется циркуляция раствора ДНК с помощью перистальтического насоса; необходимо проверить воспроизводимость последовательного сигнала флуоресценции.

Спектральные формы и квантовые выходы

Спектры устойчивой флуоресценции нуклеозидов ДНК, нормализованные по максимальной интенсивности.

Спектры флуоресценции мономерных хромофоров ДНК (нуклеиновых оснований, нуклеозидов или нуклеотидов) в нейтральном водном растворе, полученные при возбуждении около 260 нм, имеют пик в ближнем ультрафиолете (300-400 нм); и длинный хвост, простирающийся по всему видимому домену, присутствует в их спектре испускания. Спектры мультимеров ДНК (состоящих из более чем одного нуклеинового основания) не являются суммой спектров их мономерных компонентов. В некоторых случаях, в дополнение к основному пику, расположенному в УФ, вторая полоса [24] [25] [26] присутствует на более длинных волнах; она приписывается образованию эксимеров или эксиплексов. [27] [28]

На спектры дуплексов влияют их размер [29] и вязкость раствора [30] , а на спектры G-квадруплексов — катионы металлов, присутствующие в их центральной полости. [31] [32] [33] Благодаря зависимости флуоресценции от вторичной структуры можно следить за образованием [34] и плавлением [35] G-квадруплексов, контролируя их излучение; а также обнаруживать возникновение шпилечных петель в этих системах. [36] [37]

Квантовые выходы флуоресценции Φ, то есть число испущенных фотонов по отношению к числу поглощенных фотонов, обычно находятся в диапазоне 10−4 -10−3 . Самые высокие значения встречаются для G-квадруплексов. [38] [39] [40] ДНК-нуклеозид тимидин (dT) был предложен в качестве эталона для определения малых квантовых выходов флуоресценции. [41]

Ограниченное количество измерений было также выполнено с возбуждением УФА (330 нм), где одинарные и двойные цепи ДНК, но не их мономерные единицы, поглощают слабо. [42] Пики флуоресценции, вызванной УФА, находятся между 415 и 430 нм; соответствующие значения Φ по крайней мере на один порядок выше по сравнению с определенными при возбуждении около 260 нм. [43]

Флуоресценция некоторых второстепенных природных азотистых оснований, таких как 5-метилцитозин, N7-метилированный гуанозин или N6-метиладенин, изучалась как в мономерной форме, так и в мультимерах. [44] [45] [46] Спектры испускания этих систем смещены в красную область по сравнению со спектрами основных азотистых оснований и приводят к образованию эксиплексов.

Спектры излучения, описанные в этом разделе, получены из фундаментальных исследований; они могут отличаться от спектров, представленных в прикладных исследованиях, которые смещены в сторону более длинных волн. Причина в том, что последние обычно регистрируются для растворов с более высокой концентрацией. В результате фотоны, испускаемые на коротких длинах волн, повторно поглощаются раствором ДНК (эффект внутреннего фильтра), и синяя часть спектра обрезается.

Методы, определяющие время

Специфика внутренней флуоресценции ДНК заключается в том, что, в отличие от большинства флуоресцентных молекул, ее временная эволюция не может быть описана постоянной скоростью затухания (описываемой моноэкспоненциальной функцией). Для мономерных единиц флуоресценция длится максимум несколько пикосекунд. В случае мультимеров флуоресценция продолжается гораздо дольше, в некоторых случаях в течение нескольких десятков наносекунд. Временные константы, полученные из подгонок с многоэкспоненциальными функциями, зависят от исследуемого временного окна.

Для получения полной картины этой сложной временной эволюции необходим фемтосекундный лазер в качестве источника возбуждения. Методы с временным разрешением, используемые для этой цели, включают в себя флуоресцентную апконверсию, [47] [48] [49] [50] флуоресцентную спектроскопию с керр-стробированием [51] и коррелированный по времени подсчет одиночных фотонов . [52] В дополнение к изменениям интенсивности флуоресценции, все они позволяют регистрировать флуоресцентные спектры с временным разрешением [53] [54] и анизотропию флуоресценции, [55] [56], которые предоставляют информацию о релаксации возбужденных электронных состояний и типе излучающих возбужденных состояний.

Ранние исследования проводились с использованием коррелированного по времени подсчета отдельных фотонов в сочетании с наносекундными источниками (синхротронное излучение или лазеры). [57] [58] [59] Хотя они обнаружили существование наносекундных компонентов исключительно для мультимерных нуклеиновых кислот, им не удалось получить полную картину динамики флуоресценции.

Испускание возбужденных состояний и их время жизни

Мономерные хромофоры

Рисунок, иллюстрирующий поглощение фотона хромофором TREL и последующую сверхбыструю релаксацию через коническое пересечение.

Эмиссия из мономерных хромофоров ДНК возникает из их более низких по энергии электронных возбужденных состояний, то есть ππ* состояний азотистых оснований. Это яркие состояния, в том смысле, что они также отвечают за поглощение фотонов. [60]

Рисунок, иллюстрирующий релаксацию возбужденного состояния посредством конформационных движений.

Их время жизни чрезвычайно коротко: они полностью распадаются в течение, самое большее, нескольких пс. [61] [62] [63] [64] Такие сверхбыстрые распады обусловлены существованием конических пересечений, соединяющих возбужденное состояние с основным состоянием. [65] [66] [67] Поэтому доминирующий путь дезактивации является безызлучательным, [68] что приводит к очень низким квантовым выходам флуоресценции.

Эволюция к коническому пересечению сопровождается конформационными движениями. Значительная часть фотонов испускается, когда система движется вдоль потенциальной поверхности энергии возбужденного состояния, прежде чем достичь точки минимальной энергии. Поскольку движения на низкоразмерных поверхностях не следуют экспоненциальным закономерностям, [69] [70] затухания флуоресценции не характеризуются постоянными скоростями затухания. [71]

Мультихромофорные системы

Из-за их близкого расположения азотистые основания в ДНК-мультимерах могут быть электронно связаны. Это приводит к делокализации возбужденных состояний, ответственных за поглощение фотонов (состояния Франка-Кондона), по более чем одному азотистому основанию (коллективные состояния). [72] [73] [74] [75] [76] Электронная связь зависит от геометрического расположения хромофоров. Поэтому на свойства коллективных состояний влияют факторы, определяющие относительное положение азотистых оснований. [77] Среди прочего, конформационный беспорядок, характеризующий нуклеиновые кислоты, модулирует значения связи, [78] [79] приводя к большому количеству состояний Франка-Кондона. Каждое из них развивается вдоль определенной энергетической поверхности.

Можно выделить два предельных типа излучающих состояний в ДНК. С одной стороны, ππ*-состояния, локализованные на отдельных азотистых основаниях или делокализованные по нескольким из них. И с другой стороны, возбужденные состояния переноса заряда, в которых значительная часть атомного заряда переносится с одного азотистого основания на другое. Последние являются слабоизлучающими. И между этими двумя типами существует множество излучающих состояний, более или менее делокализованных, с различным количеством переноса заряда. Свойства излучающих состояний могут изменяться в течение их жизни под воздействием конформационных движений нуклеиновой кислоты, происходящих в том же масштабе времени. [80] [81] [82] [83] Из-за этой сложности описание затухания флуоресценции многоэкспоненциальными функциями является только феноменологическим. [84]

Экспериментально различные типы излучающих состояний можно дифференцировать по их анизотропии флуоресценции. [85] Характер переноса заряда возбужденного состояния снижает анизотропию флуоресценции [86] . Уменьшение анизотропии флуоресценции, наблюдаемое для всех ДНК-мультимеров в фемтосекундной шкале времени, было объяснено сверхбыстрой передачей энергии возбуждения между азотистыми основаниями. [87] [88] [89] [90] [91]

Вклад наносекундных компонент в дуплексную флуоресценцию увеличивается с увеличением локальной жесткости.

Особый класс излучающих экситонов со слабым характером переноса заряда [92] [93] был обнаружен во всех типах дуплексов, включая геномную ДНК. [94] Их специфика заключается в том, что их излучение появляется на коротких длинах волн (λ < 330 нм) и представляет собой наиболее долгоживущие компоненты общей флуоресценции дуплекса, затухающие в наносекундной шкале времени. Это контрастирует с излучением эксимера/эксиплекса, характеризующимся выраженным характером переноса заряда, появляющимся на длинных длинах волн и затухающим в субнаносекундной шкале времени. Вклад высокоэнергетических излучающих состояний в общую флуоресценцию увеличивается с локальной жесткостью дуплекса (в зависимости от числа водородных связей Уотсона-Крика или размера системы) и длиной волны возбуждения. Последний момент, связанный с очень слабой спектральной шириной, наблюдаемой для наиболее представительного примера (полимерный дуплекс с чередующейся последовательностью гуанина-цитозина), напоминает излучение, происходящее от J-агрегатов. [95] [96]

Приложения

Использование собственной флуоресценции нуклеиновых кислот для различных приложений находится под пристальным вниманием с 2019 года. Было изучено несколько подходов, в первую очередь сосредоточенных на изменении ее интенсивности при связывании различных видов молекул с нуклеиновыми кислотами. Так, были обнаружены целевая ДНК в сыворотке человека [97] , ионы Pb2 + в воде [98] , связывание аптамеров [99] , а также взаимодействие хинолиновых красителей (обычно используемых в пищевой и фармацевтической промышленности) [100] .

Параллельно с этим был изучен скрининг большого количества последовательностей с помощью многомерного анализа. [101] Метод синхронного флуоресцентного сканирования был использован для аутентификации вакцин COVID 19. [102] А оценка собственной флуоресценции была включена в многоатрибутивный анализ аденоассоциированного вируса. [103] В том же направлении был разработан оптический анализ для оценки связывания с малыми молекулами G-квадруплексов с потенциальными противораковыми свойствами. [104]

Также обсуждалась перспектива зондирования повреждений ДНК путем мониторинга внутренней флуоресценции. [105] Это потенциальное применение может использовать коротковолновую эмиссию дуплексов, связанную с коллективными возбужденными состояниями, свойства которых очень чувствительны к геометрическому расположению азотистых оснований. Известно, что возникновение различных повреждений вызывает структурные искажения. [106] [107]

Ссылки

  1. ^ Клёкер, Н. (2020). «Ковалентная маркировка нуклеиновых кислот». Chemical Society Reviews . 49 (23): 8749– 8773. doi :10.1039/d0cs00600a. PMC  7116832. PMID  33084688 .
  2. ^ Мишель, BY (2020). «Исследование структур, динамики и взаимодействий нуклеиновых кислот с чувствительными к окружающей среде флуоресцентными метками». Frontiers in Chemistry . 8 : 112. Bibcode : 2020FrCh....8..112M. doi : 10.3389/fchem.2020.00112 . PMC 7059644. PMID  32181238 . 
  3. ^ Дзюба, Д. (2020). «Фундаментальная фотофизика изоморфных и расширенных флуоресцентных аналогов нуклеозидов» (PDF) . Обзоры химического общества . 50 (12): 7062– 7107. doi :10.1039/d1cs00194a. PMID  33956014.
  4. ^ Tor, Y. (2024). «Изоморфные флуоресцентные нуклеозиды». Accounts of Chemical Research . 57 (9): 1325– 1335. doi :10.1021/acs.accounts.4c00042. PMC 11079976. PMID  38613490 . 
  5. ^ Эйзингер, Дж. (1966). «Эксимерная флуоресценция динуклеотидов, полинуклеотидов и ДНК». Proc. Natl. Acad. Sci. USA . 55 (5): 1015– 1020. Bibcode :1966PNAS...55.1015E. doi : 10.1073/pnas.55.5.1015 . PMC 224269 . PMID  5225506. 
  6. ^ Peon, J. (2001). «Нуклеотиды и нуклеозиды ДНК/РНК: прямое измерение времени жизни возбужденного состояния с помощью фемтосекундной флуоресцентной ап-конверсии». Chem. Phys. Lett . 348 ( 3– 4): 255– 262. Bibcode :2001CPL...348..255P. doi :10.1016/S0009-2614(01)01128-9.
  7. ^ Kwok, WM. (2006). "Фемтосекундное исследование флуоресценции и поглощения с разрешением по времени и длине волны возбужденных состояний аденозина и олигомера аденина". J. Am. Chem. Soc . 128 (36): 11894– 12705. doi :10.1021/ja0622002. PMID  16953630.
  8. ^ Швалб, НК (2008). «Последовательность оснований и структура более высокого порядка вызывают сложную динамику возбужденного состояния в ДНК». Science . 322 (5899): 243– 245. Bibcode :2008Sci...322..243S. doi :10.1126/science.1161651. PMID  18845751.
  9. ^ Ван, ДХ (2022). «Динамика возбужденного состояния метилированных производных гуанозина, выявленная с помощью фемтосекундной спектроскопии с временным разрешением». Photochem. Photobiol . 22 (5): 1008–1016 . doi :10.1111/php.13612. PMID  35203108.
  10. ^ Густавссон, Т. (2023). «Повсеместность высокоэнергетической наносекундной флуоресценции в ДНК-дуплексах» (PDF) . J. Phys. Chem. Lett . 14 (8): 2141– 2147. doi :10.1021/acs.jpclett.2c03884. PMID  36802626.
  11. ^ Козак, CR (2010). «Энергии возбужденного состояния и электронные связи димеров оснований ДНК». J. Phys. Chem. B. 114 ( 4): 1674– 1683. doi :10.1021/jp9072697. PMID  20058886.
  12. ^ Spata, VA (2016). «Эксимеры и эксиплексы в фотоинициированных процессах олигонуклеотидов». J. Phys. Chem. Lett . 7 (6): 976– 984. doi :10.1021/acs.jpclett.5b02756. PMID  26911276.
  13. ^ Мартинес-Фернандес, Л. (2022). «Нуклеиновые кислоты как игровая площадка для вычислительного изучения фотофизики и фотохимии многохромофорных ансамблей». Acc. Chem. Res . 55 (15): 2077– 2087. doi :10.1021/acs.accounts.2c00256. PMID  35833758.
  14. ^ Schreier, WJ (2015). «Ранние события фотоповреждения ДНК». Annu. Rev. Phys. Chem . 66 : 497– 519. Bibcode :2015ARPC...66..497S. doi :10.1146/annurev-physchem-040214-121821. PMID  25664840.
  15. ^ Hanes, A.; Zhang, Y.; Kohler, B. (2021). «Отслеживание возбужденных состояний в ДНК от формирования до дезактивации». В DNA Photodamage: From Light Absorbment to Cellular Responses and Skin Cancer . Comprehensive Series in Photochemical and Photobiological Science. Vol. 21. pp.  77– 104. doi :10.1039/9781839165580-00077. ISBN 978-1-83916-196-4.
  16. ^ Yu, ZW (2024). «Ультрафиолетовое (УФ) излучение: палка о двух концах в развитии и терапии рака». Молекулярная биомедицина . 5 (1): 49. doi : 10.1186/s43556-024-00209-8 . PMC 11486887. PMID  39417901 . 
  17. ^ Stange, UC (2018). «Сверхбыстрая электронная дезактивация УФ-возбужденного аденина и его рибо- и дезоксирибонуклеозидов и -нуклеотидов: сравнительное исследование». Chemical Physics . 515 : 441– 451. Bibcode :2018CP....515..441S. doi :10.1016/j.chemphys.2018.08.031.
  18. ^ Чан, RC-T. (2022). «Двойной временной масштаб переноса протона и высокоэнергетические долгоживущие экситоны, раскрытые с помощью широкополосной сверхбыстрой флуоресценции с временным разрешением в дуплексах аденин-урацил РНК». J. Phys. Chem. Lett . 13 (1): 302– 311. doi :10.1021/acs.jpclett.1c03553. PMID  34978832.
  19. ^ Ma, CS (2023). «Перенос заряда в возбужденном состоянии, перенос протона и образование эксиплекса, выявленные с помощью сверхбыстрой спектроскопии с временным разрешением в квадруплексе теломерной рибонуклеиновой кислоты человека». Journal of Physical Chemistry Letters . 14 (22): 5085– 5094. doi : 10.1021/acs.jpclett.3c00806. PMID  37232555.
  20. ^ Сян, X (2019). «Обнаружение целевой ДНК без меток и красителей на основе собственной флуоресценции (3+1) взаимосвязанных бимолекулярных G-квадруплексов». Sens. Actuators B Chem . 290 (290): 68–72 . Bibcode : 2019SeAcB.290...68X. doi : 10.1016/j.snb.2019.03.111.
  21. ^ Лопес, А. (2022). «Зондирование металл-зависимых G-квадруплексов с использованием собственной флуоресценции ДНК». Chem. Comm . 58 (73): 10225– 10228. doi :10.1039/d2cc03967b. PMID  36001027.
  22. ^ Huix-Rotllant, M. (2015). "Стабилизация смешанных экситонов с переносом заряда Френкеля, простирающихся через обе нити дуплексов ДНК гуанин-цитозин". J. Phys. Chem. Lett . 6 (12): 3540– 3593. doi :10.1021/acs.jpclett.5b00813. PMID  26266599.
  23. ^ Кэрролл, ГТ (2023). «Внутренняя флуоресценция ДНК, облученной УФ-излучением». J. Photochem. Photobiol. A: Chem . 437 : 114484. Bibcode : 2023JPPA..43714484C. doi : 10.1016/j.jphotochem.2022.114484.
  24. ^ Ge, G. (1991). "Свойства возбужденного состояния чередующегося полинуклеотида poly(dA-dT)poly(dA-dT)". Photochem. Photobiol . 54 (2): 301– 305. doi :10.1111/j.1751-1097.1991.tb02020.x. PMID  1780364.
  25. ^ Stuhldreier, MC (2013). «Сверхбыстрая фотоинициированная молекулярная квантовая динамика в ДНК-динуклеотиде d(ApG), выявленная с помощью широкополосной переходной абсорбционной спектроскопии». Faraday Disc . 183 : 173–188 . Bibcode : 2013FaDi..163..173S. doi : 10.1039/c3fd00003f. PMID  24020202.
  26. ^ Kwok, W.-M. (2006). "Исследование флуоресценции и поглощения с фемтосекундным разрешением по времени и длине волны возбужденных состояний аденозина и олигомера аденина". J. Am. Chem. Soc . 128 (36): 11894– 11905. doi :10.1021/ja0622002. PMID  16953630.
  27. ^ Импрота, Р. (2011). «Взаимодействие между «нейтральными» и «переносящими заряд» эксимерами управляет распадом возбужденного состояния в полинуклеотидах, богатых аденином». Angew. Chem. Int. Ed . 20 (50): 12016– 12019. doi :10.1002/anie.201104382. PMID  22012744.
  28. ^ Spata, V. A (2015). «Пути фотофизической дезактивации в адениновых олигонуклеотидах». Phys. Chem. Chem. Phys . 17 (46): 31073– 31083. Bibcode :2015PCCP...1731073S. doi :10.1039/c5cp04254b. PMID  26536353.
  29. ^ Марковицки, Д. (2010). «Флуоресценция ДНК-дуплексов: от модельных спиралей к естественной ДНК» (PDF) . J. Phys. Chem. Lett . 1 (22): 3271– 3276. doi :10.1021/jz101122t.
  30. ^ Georghiou, S. (1998). "Контроль окружающей среды деформируемости двойной спирали ДНК". Photochem. Photobiol . 67 (5): 526– 531. doi :10.1111/j.1751-1097.1998.tb09088.x. PMID  9613236.
  31. ^ Дао, NT (2011). «Последующее образование G-квадруплекса по его внутренней флуоресценции». FEBS Letters . 585 (24): 3969– 3977. Bibcode : 2011FEBSL.585.3969D. doi : 10.1016/j.febslet.2011.11.004. hdl : 10356/98618 . PMID  22079665.
  32. ^ Хуа, И. (2012). «Влияние катиона на электронные возбужденные состояния наноструктур гуанина, изученное с помощью флуоресцентной спектроскопии с временным разрешением». J. Phys. Chem. C. 116 ( 27): 14682– 14689. doi :10.1021/jp303651e.
  33. ^ Ma, MS (2019). «Мониторинг динамики возбуждения в реальном времени квадруплексов теломерного гуанина человека: влияние топологии складывания, катиона металла и ограничения водным бассейном нанополости». J. Phys. Chem. Lett . 10 (24): 7577– 7585. doi :10.1021/acs.jpclett.9b02932. PMID  31769690.
  34. ^ Дао, NT (2011). «Последующее образование G-квадруплекса по его внутренней флуоресценции». FEBS Letters . 585 (24): 3969– 3977. Bibcode : 2011FEBSL.585.3969D. doi : 10.1016/j.febslet.2011.11.004. hdl : 10356/98618 . PMID  22079665.
  35. ^ Марковици, Д. (2004). «Кооперативные эффекты в фотофизических свойствах самоассоциированных тригуанозиндифосфатов». Photochem. Photobiol . 79 (6): 526– 530. doi :10.1562/2003-12-12-RA.1 (неактивен 28 декабря 2024 г.). PMID  15291304.{{cite journal}}: CS1 maint: DOI неактивен по состоянию на декабрь 2024 г. ( ссылка )
  36. ^ Kwok, CK (2013). «Влияние последовательности и длины петли на внутреннюю флуоресценцию G-квадруплексов». Биохимия . 52 (18): 3019– 3021. doi :10.1021/bi400139e. PMID  23621657.
  37. ^ Фэн, Х. (2022). «Спектроскопический анализ выявляет влияние образования шпильковой петли на структуры G-квадруплекса». RSC Chem. Biol . 3 (4): 431– 435. doi : 10.1039/d2cb00045h. PMC 8984947. PMID  35441140. 
  38. ^ Гепштейн, Р. (2008). «Безызлучательные переходы проводов G4 и dGMP». J. Phys. Chem. C. 112 ( 32): 12249– 12258. doi :10.1021/jp803301r.
  39. ^ Sherlock, ME (2016). «Исследования происхождения собственной флуоресценции G-квадруплексов в стационарном состоянии и с временным разрешением». J. Phys. Chem. B. 120 ( 23): 5146– 5158. doi :10.1021/acs.jpcb.6b03790. PMID  27267433.
  40. ^ Густавссон; Т. (2021). «Основы внутренней флуоресценции ДНК» (PDF) . Acc. Chem. Res . 54 (5): 1226– 1235. doi :10.1021/acs.accounts.0c00603. PMID  33587613.
  41. ^ Моршеди, М. (2024). «Ссылки на малые квантовые выходы флуоресценции». Журнал флуоресценции . doi : 10.1007/s10895-024-03729-2 . PMID  38748338.
  42. ^ Sutherland, JC (1980). «Спектр поглощения ДНК для длин волн более 300 нм». Radiation Res . 86 (3): 399– 410. doi :10.2307/3575456. JSTOR  3575456. PMID  6264537.
  43. ^ Баньяс, А. (2011). «Спаривание оснований усиливает флуоресценцию и способствует образованию димера циклобутана, вызванному поглощением ДНК УФ-А-излучения» (PDF) . J. Am. Chem. Soc . 133 (14): 5163– 5165. Bibcode : 2011JAChS.133.5163B. doi : 10.1021/ja110879m. PMID  21417388.
  44. ^ Дэниелс, М. (2007). «Внутренняя флуоресценция форм B и Z поли d(Gm(5)C).поли d(Gm(5)C), синтетической двухцепочечной ДНК: спектры и время жизни методом максимальной энтропии». Photochem. & Photobiol. Sci . 6 (8): 883– 893. doi :10.1039/b615670c. PMID  17668119.
  45. ^ Ван, Д. Х. (2022). «Динамика возбужденного состояния метилированных производных гуанозина, выявленная с помощью фемтосекундной спектроскопии с временным разрешением». Фотохимия и фотобиология . 98 (5): 1008–1016 . doi :10.1111/php.13612. PMID  35203108.
  46. ^ Ван, ДХ (2024). «Метилирование индуцирует низкоэнергетическое эмиссионное состояние в динуклеотидах, содержащих N6-метиладенин». ChemPhotoChem . 8 (7). doi :10.1002/cptc.202300235.
  47. ^ Peon, J. (2001). «Нуклеотиды и нуклеозиды ДНК/РНК: прямое измерение времени жизни возбужденного состояния с помощью фемтосекундной флуоресцентной ап-конверсии». Chem. Phys. Lett . 348 ( 3– 4): 255– 262. Bibcode :2001CPL...348..255P. doi :10.1016/S0009-2614(01)01128-9.
  48. ^ Швалб, НК (2008). «Последовательность оснований и структура более высокого порядка вызывают сложную динамику возбужденного состояния в ДНК». Science . 322 (5899): 243– 245. Bibcode :2008Sci...322..243S. doi :10.1126/science.1161651. PMID  18845751.
  49. ^ Vaya, I. (2010). «Флуоресценция естественной ДНК: от фемтосекундных до наносекундных временных шкал». J. Am. Chem. Soc . 132 (34): 11834– 11835. Bibcode : 2010JAChS.13211834V. doi : 10.1021/ja102800r. PMID  20698570.
  50. ^ Ван, Д. Х. (2022). «Динамика возбужденного состояния метилированных производных гуанозина, выявленная с помощью фемтосекундной спектроскопии с временным разрешением». Фотохимия и фотобиология . 98 (5): 1008–1016 . doi :10.1111/php.13612. PMID  35203108.
  51. ^ Kwok, W.-M. (2006). "Исследование флуоресценции и поглощения с фемтосекундным разрешением по времени и длине волны возбужденных состояний аденозина и олигомера аденина". J. Am. Chem. Soc . 128 (36): 11894– 11905. doi :10.1021/ja0622002. PMID  16953630.
  52. ^ Vaya, I. (2016). «Высокоэнергетические долгоживущие смешанные экситоны Френкеля с переносом заряда: от двухцепочечных (AT) n до природной ДНК». Chem. Eur. J . 22 (14): 4904– 4914. doi :10.1002/chem.201504007. PMID  26928984.
  53. ^ Онидас, Д. (2007). «Флуоресценция двойной спирали ДНК (dA)20.(dT)20, изученная фемтосекундной спектроскопией – влияние размера дуплекса на свойства возбужденных состояний» (PDF) . J. Phys. Chem. B. 111 ( 32): 9644– 9650. doi :10.1021/jp072508v. PMID  17658793.
  54. ^ Ma, C. (2015). «Замечательные эффекты растворителя и замещения на фотодинамику цитозина: исследование фемтосекундной широкополосной флуоресценции с временным разрешением и переходного поглощения». Phys. Chem. Chem. Phys . 17 (29): 19045– 19057. Bibcode :2015PCCP...1719045M. doi :10.1039/c5cp02624e. PMID  26126728.
  55. ^ Хуа, Y (2012). «Влияние катиона на электронные возбужденные состояния наноструктур гуанина, изученное с помощью флуоресцентной спектроскопии с временным разрешением». J. Phys. Chem. C. 116 ( 27): 14682– 14689. doi :10.1021/jp303651e.
  56. ^ Ma, MS (2019). «Мониторинг динамики возбуждения в реальном времени квадруплексов теломерного гуанина человека: влияние топологии складывания, катиона металла и ограничения водным бассейном нанополости». J. Phys. Chem. Lett . 10 (24): 7577– 7585. doi :10.1021/acs.jpclett.9b02932. PMID  31769690.
  57. ^ Ballini, JP (1982). «Измерения времени жизни с разрешением по длине волны для излучений компонентов ДНК и поли rA при комнатной температуре, возбужденных синхротронным излучением». Журнал люминесценции . 27 (4): 389– 400. Bibcode : 1982JLum...27..389B. doi : 10.1016/0022-2313(82)90039-4.
  58. ^ Ballini, JP (1983). «Синхротронное возбуждение флуоресценции ДНК: время затухания, свидетельствующее об испускании эксимеров при комнатной температуре». Biophys. Chem . 18 (1): 61– 65. doi :10.1016/0301-4622(83)80027-1. PMID  17005122.
  59. ^ Ballini, JP (1991). «Флуоресцентная эмиссионная и возбуждающая спектроскопия с временным разрешением d(TA) и d(AT) с использованием синхротронного излучения». Biophys. Chem . 91 (3): 253– 265. doi :10.1016/0301-4622(91)80003-A. PMID  1863687.
  60. ^ Импрота, Р. (2016). «Квантово-механические исследования фотофизики и фотохимии нуклеиновых кислот и азотистых оснований». Chem. Rev. 116 ( 6): 3540–3593 . doi :10.1021/acs.chemrev.5b00444. PMID  26928320.
  61. ^ Peon, J. (2001). «Нуклеотиды и нуклеозиды ДНК/РНК: прямое измерение времени жизни возбужденного состояния с помощью фемтосекундной флуоресцентной ап-конверсии». Chem. Phys. Lett . 348 ( 3– 4): 255– 262. Bibcode :2001CPL...348..255P. doi :10.1016/S0009-2614(01)01128-9.
  62. ^ Онидас, Д. (2002). «Флуоресцентные свойства нуклеозидов и нуклеотидов ДНК: уточненное стационарное и фемтосекундное исследование». J. Phys. Chem. B. 106 ( 43): 11367– 11374. doi :10.1021/jp026063g.
  63. ^ Pancur, T. (2005). «Фемтосекундная флуоресцентная спектроскопия с повышением частоты аденина и аденозина: экспериментальное доказательство состояния ps*?». Chem. Phys . 313 : 199–212 . doi :10.1016/j.chemphys.2004.12.019.
  64. ^ Kwok, M.-W. (2008). «Состояние дверного проема приводит к фотостабильности или триплетному фотоповреждению в ДНК тимина». J. Am. Chem. Soc . 130 (15): 5131– 5139. Bibcode : 2008JAChS.130.5131K. doi : 10.1021/ja077831q. PMID  18335986.
  65. ^ Matsika, S. (2005). «Трехстадийные конические пересечения в основаниях нуклеиновых кислот». J. Phys. Chem. A. 109 ( 33): 7538– 7545. Bibcode : 2005JPCA..109.7538M. doi : 10.1021/jp0513622. PMID  16834123.
  66. ^ Giussani, A. (2015). "Возбуждение азотистых оснований с вычислительной точки зрения I: пути реакции". Top. Curr. Chem . Topics in Current Chemistry. 355 : 57– 97. doi :10.1007/128_2013_501. ISBN 978-3-319-13370-6. PMID  24264958.
  67. ^ Импрота, Р. (2016). «Квантово-механические исследования фотофизики и фотохимии нуклеиновых кислот и азотистых оснований». Chem. Rev. 116 ( 6): 3540–3593 . doi :10.1021/acs.chemrev.5b00444. PMID  26928320.
  68. ^ Welborn, VV (2018). «Безызлучательная дезактивация производных цитозина при повышенной температуре». Молекулярная физика . 116 ( 19– 20): 2591– 2598. Bibcode :2018MolPh.116.2591W. doi :10.1080/00268976.2018.1457806.
  69. ^ Дрейк, Дж. М. (1990). «Динамика ограниченных молекулярных систем». Physics Today . 43 (5): 46–55 . Bibcode : 1990PhT....43e..46D. doi : 10.1063/1.881244.
  70. ^ Benichou, O. (2010). «Кинетика, контролируемая геометрией». Nat. Chem . 2 (6): 472– 477. arXiv : 1006.3477 . Bibcode :2010NatCh...2..472B. doi :10.1038/nchem.622. PMID  20489716.
  71. ^ Густавссон, Т. (2010). «ДНК/РНК: строительные блоки жизни под УФ-излучением» (PDF) . J. Phys. Chem. Lett . 1 (13): 2025–2030 . doi :10.1021/jz1004973.
  72. ^ Бувье, Б. (2002). «Диполярная связь между электронными переходами оснований ДНК и ее связь с экситонными состояниями в двойных спиралях». Chem. Phys . 275 ( 1– 3): 75– 92. Bibcode :2002CP....275...75B. doi :10.1016/S0301-0104(01)00523-7.
  73. ^ Czader, A. (2008). "Расчеты элементов связи экситонов между основаниями ДНК с использованием метода куба переходной плотности". J. Chem. Phys . 128 (3): 035101. arXiv : 0708.1128 . Bibcode : 2008JChPh.128c5101C. doi : 10.1063/1.2821384. PMID  18205523.
  74. ^ Plasser, F. (2015). "Процессы электронного возбуждения в одноцепочечной и двухцепочечной ДНК: вычислительный подход". Top. Curr. Chem . Topics in Current Chemistry. 356 : 1– 38. doi :10.1007/128_2013_517. ISBN 978-3-319-13271-6. PMID  24549841.
  75. ^ Blancafort, L. (2014). "Делокализация экситона, перенос заряда и электронная связь для передачи энергии синглетного возбуждения между сложенными нуклеиновыми основаниями в ДНК: исследование MS-CASPT2". J. Chem. Phys . 140 (9). Bibcode : 2014JChPh.140i5102B. doi : 10.1063/1.4867118. hdl : 10256/11471 . PMID  24606381.
  76. ^ Мартинес Фернандес, Лара; Санторо, Фабрицио; Импрота, Роберто (2022). «Нуклеиновые кислоты как игровая площадка для вычислительного изучения фотофизики и фотохимии многохромофорных ансамблей». Accounts of Chemical Research . 55 (15): 2077–2087 . doi :10.1021/acs.accounts.2c00256. PMID  35833758.
  77. ^ Аараби, М. (2025). «Влияние конформации A-ДНК и B-ДНК на взаимодействие между локальными возбуждениями и состояниями переноса заряда при сверхбыстром распаде стекированных димеров гуанина и цитозина: квантово-динамическое исследование». J. Phys. Chem. A . doi :10.1021/acs.jpca.4c06672. PMID  39828990.
  78. ^ Бувье, Б. (2003). «Влияние конформационной динамики на экситонные состояния олигомеров ДНК». J. Phys. Chem. B. 107 ( 48): 13512– 13522. doi :10.1021/jp036164u.
  79. ^ Ногейра, Дж. Дж.; Плассер, Феликс; Гонсалес, Летисия (2017). «Электронная делокализация, перенос заряда и гипохромизм в спектре поглощения УФ-излучения полиаденина, раскрытые с помощью многомасштабных вычислений и количественного анализа волновой функции». Chem. Sci . 8 (8): 5682– 5691. doi :10.1039/c7sc01600j. PMC 5621053. PMID  28989607 . 
  80. ^ Young, MA (1997). "5-наносекундная траектория молекулярной динамики для B-ДНК: анализ структуры, движений и сольватации". Biophysical Journal . 73 ( 2313– 2336): 2313– 2336. Bibcode :1997BpJ....73.2313Y. doi :10.1016/S0006-3495(97)78263-8. PMC 1181136 . PMID  9370428. 
  81. ^ Giudice, E. (2002). «Моделирование нуклеиновых кислот и их комплексов». Accounts of Chemical Research . 36 (6): 350–357 . doi :10.1021/ar010023y. PMID  12069619.
  82. ^ Sponer, J. (2007). "Моделирование молекулярной динамики и его применение к четырехцепочечной ДНК". Методы . 43 (4): 278– 290. doi :10.1016/j.ymeth.2007.02.004. PMC 2431124. PMID  17967698 . 
  83. ^ Ринненталь, Дж. (2011). «Картографирование ландшафта динамики РНК с помощью ЯМР-спектроскопии». Accounts of Chemical Research . 44 (12): 1292– 1301. doi :10.1021/ar200137d. PMID  21894962.
  84. ^ Марковицки, Д. (2006). «Сложность динамики возбужденного состояния в ДНК». Nature . 441 (7094): E7. doi :10.1038/nature04903. PMID  16760929.
  85. ^ Уилсон, РВ (1976). «Экситоны, перенос энергии и резонанс заряда в возбужденных динуклеотидах и полинуклеотидах. Исследование фотоселекции». Журнал физической химии . 80 (20): 2280– 2288. doi :10.1021/j100561a029.
  86. ^ Spata, VA (2015). «Пути фотофизической дезактивации в адениновых олигонуклеотидах». Phys. Chem. Chem. Phys . 17 (46): 31073– 31083. Bibcode :2015PCCP...1731073S. doi :10.1039/c5cp04254b. PMID  26536353.
  87. ^ Марковицки, Д. (2005). «Коллективное поведение возбужденных состояний Франка-Кондона и перенос энергии в двойных спиралях ДНК». J. Am. Chem. Soc . 167 (49): 17130– 17131. doi :10.1021/ja054955z. PMID  16332029.
  88. ^ Биттнер, Э. Р. (2006). «Решеточная теория сверхбыстрой экситонной и зарядовой динамики переноса в ДНК». J. Chem. Phys . 125 (9): 094909. Bibcode : 2006JChPh.125i4909B. doi : 10.1063/1.2335452. PMID  16965121.
  89. ^ Биттнер, ER (2007). "Модель экситона Френкеля сверхбыстрой динамики возбужденного состояния в двойных спиралях ДНК AT". J. Photochem. Photobiol. A-Chem . 190 ( 2– 3): 328– 334. arXiv : cond-mat/0606333 . Bibcode :2007JPPA..190..328B. doi :10.1016/j.jphotochem.2006.12.007.
  90. ^ Vaya, I. (2012). «Передача энергии электронного возбуждения между азотистыми основаниями естественной ДНК». Американское химическое общество . 134 (28): 11366−11368. Bibcode : 2012JAChS.13411366V. doi : 10.1021/ja304328g. PMID  22765050.
  91. ^ Ma, CS (2023). «Перенос заряда в возбужденном состоянии, перенос протона и образование эксиплекса, выявленные с помощью сверхбыстрой спектроскопии с временным разрешением в квадруплексе теломерной рибонуклеиновой кислоты человека». Journal of Physical Chemistry Letters . 14 (22): 5085– 5094. doi : 10.1021/acs.jpclett.3c00806. PMID  37232555.
  92. ^ Huix-Rotllant, M. (2015). "Стабилизация смешанных экситонов с переносом заряда Френкеля, простирающихся через обе нити дуплексов ДНК гуанин-цитозин". J. Phys. Chem. Lett . 6 (12): 3540– 3593. doi :10.1021/acs.jpclett.5b00813. PMID  26266599.
  93. ^ Vaya, I. (2016). «Высокоэнергетические долгоживущие смешанные экситоны Френкеля с переносом заряда: от двухцепочечных (AT) n до природной ДНК». Chem. Eur. J . 22 (14): 4904– 4914. doi :10.1002/chem.201504007. PMID  26928984.
  94. ^ Густавссон, Т. (2023). «Повсеместность высокоэнергетической наносекундной флуоресценции в ДНК-дуплексах» (PDF) . J. Phys. Chem. Lett . 14 (8): 2141– 2147. doi :10.1021/acs.jpclett.2c03884. PMID  36802626.
  95. ^ Брикс, Дж. Л. (2018). «Флуоресцентные J-агрегаты цианиновых красителей: обзор основных исследований и приложений». Методы Appl. Fluoresc . 6 (1): 012001. Bibcode : 2018MApFl...6a2001B. doi : 10.1088/2050-6120/aa8d0d. PMID  28914610.
  96. ^ Хехт, М. (2021). «Супрамолекулярные J-агрегаты на основе красителей периленбисимида». Accounts of Chemical Research . 54 (3): 642– 653. doi :10.1021/acs.accounts.0c00590. PMID  33289387.
  97. ^ Сян, X (2019). «Обнаружение целевой ДНК без меток и красителей на основе собственной флуоресценции (3+1) взаимосвязанных бимолекулярных G-квадруплексов». Sens. Actuators B Chem . 290 (290): 68–72 . Bibcode : 2019SeAcB.290...68X. doi : 10.1016/j.snb.2019.03.111.
  98. ^ Лопес, А. (2022). «Зондирование металл-зависимых G-квадруплексов с использованием собственной флуоресценции ДНК». Chem. Comm . 58 (73): 10225– 10228. doi :10.1039/d2cc03967b. PMID  36001027.
  99. ^ Lu, C. (2022). «Использование внутренней флуоресценции ДНК для характеристики связывания аптамеров». Molecules . 27 (22): 7809. doi : 10.3390/molecules27227809 . PMC 9692703 . PMID  36431910. 
  100. ^ Gu, Y. (2025). «Хитозан как флуоресцентный зонд для обнаружения AIE-активного пищевого красителя хинолинового желтого». Аналитические методы . 17 (4): 671– 676. doi :10.1039/d4ay02087a. PMID  39711316.
  101. ^ Zuffo, M. (2020). «Использование внутренней флуоресценции для типирования вторичных структур ДНК». Nucl. AC. Res . 48 (11): e61. doi :10.1093/nar/gkaa257. PMC 7293009. PMID  32313962. 
  102. ^ Асси, С. (2023). «Аутентификация вакцин против COVID-19 с использованием синхронной флуоресцентной спектроскопии». J. Fluoresc . 33 (3): 1165– 1174. doi :10.1007/s10895-022-03136-5. PMC 9825072. PMID  36609659. 
  103. ^ Xie, YJ (2023). «Многоатрибутный анализ аденоассоциированного вируса методом эксклюзионной хроматографии с флуоресценцией и трехволновым УФ-детектированием». Аналитическая биохимия . 680 : 115311. doi : 10.1016/j.ab.2023.115311. PMID  37666384.
  104. ^ Беднарц, А. (2024). «Зондирование связывания G-квадруплекса с лигандом с использованием собственной флуоресценции ДНК». Biochimie . 227 (Pt A): 61– 67. doi :10.1016/j.biochi.2024.06.009. PMID  38936685.
  105. ^ Марковицки, Д. (2024). "10.1021/acsomega.4c02256". ACS Omega . 9 (25): 26826– 26837. doi :10.1021/acsomega.4c02256. PMC 11209687. PMID  38947837 . 
  106. ^ Wang, C.-I. (1991). "Специфика сайта влияния образования димера тимина на изгибание трека dAn.dTn и его биологические последствия". Proc. Natl. Acad. Sci. USA . 88 (20): 9072– 9076. doi : 10.1073/pnas.88.20.9072 . PMC 52654 . PMID  1924370. 
  107. ^ Лукин, М. (2006). «ЯМР-структуры поврежденной ДНК». Chem. Rev. 106 ( 2): 607– 686. doi :10.1021/cr0404646. PMID  16464019.

Дальнейшее чтение

Обзоры и отчеты

  • Импрота, Роберто; Санторо, Фабрицио; Бланкафорт, Луис (2016). «Квантово-механические исследования фотофизики и фотохимии нуклеиновых кислот и азотистых оснований». Chemical Reviews . 116 (6): 3540– 3593. doi :10.1021/acs.chemrev.5b00444. PMID  26928320.
  • Густавссон, Томас; Марковицки, Димитра (2021). «Основы внутренней флуоресценции ДНК». Accounts of Chemical Research . 54 (5): 1226– 1235. doi :10.1021/acs.accounts.0c00603. PMID  33587613.
  • Мартинес Фернандес, Лара; Санторо, Фабрицио; Импрота, Роберто (2022). «Нуклеиновые кислоты как игровая площадка для вычислительного изучения фотофизики и фотохимии многохромофорных ансамблей». Accounts of Chemical Research . 55 (15): 2077–2087 . doi :10.1021/acs.accounts.2c00256. PMID  35833758.
  • Марковици, Димитра (2024). «Процессы, запускаемые в квадруплексах гуанина прямым поглощением УФ-излучения: от фундаментальных исследований к оптоэлектронным биосенсорам». Фотохимия и фотобиология . 100 (2): 262– 274. doi : 10.1111/php.13826 . PMID  37365765.
  • Марковици, Димитра (2024). «Об использовании внутренней флуоресценции ДНК для мониторинга ее повреждений: вклад фундаментальных исследований». ACS Omega . 9 (25): 26826– 26837. doi :10.1021/acsomega.4c02256. PMC  11209687. PMID  38947837 .

Главы книги

  • Plasser, F.; Aquino, AJA; Lischka, H.; Nachtigallová, D. (2015). "Процессы электронного возбуждения в одноцепочечной и двухцепочечной ДНК: вычислительный подход". Top. Curr. Chem . Topics in Current Chemistry. 356 : 1– 38. doi :10.1007/128_2013_517. ISBN 978-3-319-13271-6. PMID  24549841.
  • Марковитси, Димитра; Густавссон, Томас (2009). «Поток энергии в дуплексах ДНК». Динамика переноса энергии в биоматериальных системах . Серия Springer по химической физике. Т. 93. С.  127– 142. doi :10.1007/978-3-642-02306-4_5. ISBN 978-3-642-02305-7.
  • Markovitsi, Dimitra; Gustavsson, Thomas; Banyasz, Akos (2012). "Флуоресценция ДНК". CRC Handbook of Organic Photochemistry and Photobiology, Third Edition - Two Volume Set . Springer Series in Chemical Physics. Vol. 93. pp.  127– 142. doi :10.1201/9780429100253. ISBN 978-0-429-10025-3.
  • Мартинес Фернандес, Лара; Импрота, Роберто (2024). «Вычислительные исследования процессов фотоиндуцированного переноса заряда в нуклеиновых кислотах: от димеров Уотсона–Крика до четверных спиралей». Фотофизика и фотохимия нуклеиновых кислот . Нуклеиновые кислоты и молекулярная биология. Т. 36. С.  29–50 . doi :10.1007/978-3-031-68807-2_2. ISBN 978-3-031-68806-5.
Взято с "https://en.wikipedia.org/w/index.php?title=Внутренняя_флуоресценция_ДНК&oldid=1272511114"