Хиральный переключатель — это хиральный препарат , который уже был одобрен как рацемат , но был повторно разработан как отдельный энантиомер . [1] [2] Термин хиральное переключение был введен Агранатом и Канером в 1999 году [3] для описания разработки отдельных энантиомеров из рацемических препаратов. Например, левофлоксацин — это хиральный переключатель рацемического офлоксацина . Основной принцип хирального переключения заключается в том, что происходит изменение статуса хиральности. [4] В целом, термин хиральный переключатель предпочтительнее, чем рацемический переключатель, поскольку переключение обычно происходит с рацемического препарата на соответствующий отдельный энантиомер(ы). Важно понимать, что хиральные переключения рассматриваются как селекционное изобретение . [3] Селекционное изобретение — это изобретение, которое выбирает группу новых членов из ранее известного класса на основе превосходных свойств. [5] Для выражения фармакологической активности каждого из хиральных близнецов рацемического препарата были введены два технических термина: эутомер и дистомер. [6] [7] Член хирального близнеца, обладающий большей физиологической активностью, называется эутомером, а другой, обладающий меньшей активностью, называется дистомером. Соотношение эутомер/дистомер называется эвдисимическим соотношением и отражает степень энантиоселективности биологической активности. [8]
В случае стереоселективности в действии только один из компонентов в рацемической смеси является действительно активным (эутомер). Другой изомер, дистомер, следует рассматривать как примесь или изомерный балласт [9], не способствующий желаемым эффектам. Хорошо документировано, что фармакологически неактивный изомер (дистомер) может способствовать токсическим или побочным эффектам лекарств. Существует широкий спектр возможностей действия дистомера, многие из которых подтверждены экспериментально. [10] [11] Иногда версия с одним энантиомером не имеет определенных побочных эффектов, которые проявляет рацемат. И когда два энантиомера достаточно различаются по фармакологическим эффектам, может быть возможным получить патент на один или оба изомера (например, как в случае пропоксифена ). Хиральные близнецы пропоксифена отдельно продаются Eli Lilly and company. Декстропропоксифен — анальгетик (Darvon), а левопропоксифен — эффективное противокашлевое средство (Novrad). [12] [13] Интересно, что обратные торговые названия препаратов, DARVON и NOVRAD, также отражают химическую зеркальную связь. Положительным следствием этого подхода к перепроектированию является то, что он дал новую жизнь старому препарату, минимизировав или избежав нежелательных побочных эффектов. Вопрос о том, следует ли прибегать к хиральному замене, обычно решается в каждом конкретном случае. Прагматичным решением может стать подход на основе дерева решений, включающий различные факторы, такие как фармакодинамический , фармакокинетический , токсикологический профиль энантиомеров, потенциал взаимодействия энантиомеров с энантиомерами, безопасность, эффективность, соотношение риска и пользы, хиральная инверсия, устойчивость дистомеров, физико-химические свойства, стоимость разделения и производства, критерии контроля качества, маркетинговое преимущество и т. д. [14] [15] [16] [17]
Концепция хирального переключения [4] проиллюстрирована на диаграмме. Это хиральное переключение происходит с (±) -ибупрофена на ( S )-(+)-ибупрофен ( дексибупрофен ). Нестероидный противовоспалительный препарат (НПВП) ибупрофен был первым хиральным препаратом класса НПВП, который был переведен на версию с одним энантиомером в 1994 году. Переключение было сделано на основе того факта, что ( S )-ибупрофен, эутомер, был более чем в 100 раз более мощным ингибитором фермента циклоксигеназы-1 (ЦОГ-1), чем ( R )-ибупрофен. [18] Более того, при введении ибупрофена в виде рацемата активный ( R )-энантиомер подвергается частичной однонаправленной хиральной инверсии (приблизительно 60%) в ( S )-энантиомер. Поэтому ожидалось, что использование одного (S)-ибупрофена даст более быстрое начало действия при меньшей дозировке. [19] Кроме того, при выборе хирального кандидата на роль хирального переключателя следует обратить внимание на тенденцию молекулы к хиральной инверсии . Например, талидомид, седативный препарат, подвергается двунаправленной хиральной инверсии или рацемизации в биологических системах. [20] [21] [4] В таких случаях усилия по хиральному переключению будут бессмысленными.
Существует несколько возможных потенциальных преимуществ хирального переключения или хиральных специфических препаратов. [22] К ним относятся:
Подход хирального переключения иногда приводил к неудачам и разочарованиям. [23]
Роли регулирующих органов также продолжают развиваться в отношении разработки хиральных переключателей. Интересной концепцией, выдвинутой в политике FDA, является концепция «связующих исследований». [24] [25] [26] [27] Когда спонсор/новатор стремится разработать один энантиомер из рацемического препарата, регулирующие органы требуют от них проведения связующих исследований. Связующие исследования — это тесты (фармакологические и токсикологические оценки), чтобы связать то, что известно об уже одобренном рацемате, и то, что неизвестно об одном изучаемом энантиомере, не возвращаясь к исходной точке, как для совершенно нового химического соединения. Цель связующих исследований — убедиться, что компании не принижают некоторый защитный эффект, предоставляемый «другим» изомером, когда они разрабатывают хиральный препарат как один энантиомер, а не как рацемат. Процедура «связующих» исследований поможет сократить количество исследований, необходимых для «нового» энантиомерного препарата. [28]
Хиральный переключатель, подход к реинжинирингу, позволил повторно вывести на рынок ряд рацемических препаратов в качестве хиральных специфических энантиомерных продуктов. Стратегия хирального переключения — это способ, которым большинство популярных препаратов вышли на рынок в качестве энантиочистых препаратов. Более подходящим термином может быть унихиральный. [29] [30] Но альтернативный путь — это de novo (новый) синтез хиральных специфических препаратов. [31] Хиральные переключатели могут иметь те же, очень похожие, терапевтические показания, что и исходный рацемический препарат. Но есть случаи, когда сообщалось о новых показаниях для старого препарата. В таблице ниже приведен краткий список запущенных хиральных переключателей. [22] [32]
Рацемический препарат | Хиральный переключатель (Унихиральные препараты) [29] [33] | Фармакологическое действие | Основное заявленное преимущество |
---|---|---|---|
Ибупрофен | ( S )-(+)-Ибупрофен; Дексибупрофен | Противовоспалительное средство | Более быстрое начало; низкий профиль побочных эффектов |
Офлоксацин | ( S )-(-)-Офлоксацин; Левофлоксацин | Антибактериальный | повышенная потенция |
Кетопрофен | ( S )-(+)-кетопрофен; Декскетопрофен | Противовоспалительное средство | Более быстрое начало |
Сальбутамол/Альбутерол | ( R )-(-)-Альбутерол; Левалбутерол | Бронходилататор | Снижение побочных эффектов; улучшение профиля переносимости |
Омепразол | ( S )-(-)-Омепазол; Эзомепразол | Ингибитор протонного насоса | Повышенная активация; менее изменчивый метаболизм |
Бупивакаин | ( S )-(-)-Бупивакаин; Левобупивацин | Местная анестезия | Снижение риска кардиотоксичности |
Цетризин | ( R )-(-)-Цетризин; Левоцетиризин | Антигистаминный препарат | Повышение эффективности; снижение побочных эффектов |
Циталопрам | ( S )-(-)-циталопрам; Эсциталопрам | Антидепрессант | Более быстрое начало действия; снижение побочных эффектов и улучшение профиля переносимости |
Кетамин | ( S )-Кетамин | Анестезирующий | Повышение потенции и толерантности; более быстрое восстановление |
Переоценка отдельных энантиомеров не обошлась без проблем. Классическими примерами являются хиральные переключения флуоксетина и фенфлурамина. [4] Разработка (R)-флуоксетина была прекращена после того, как у пациентов развились аномальные сердечные ритмы. Хиральный переключатель фенфлурамина, дексфенфлурамин был снят с мирового рынка из-за легочной гипертензии. В таблице ниже перечислены несколько хиральных переключателей, отмененных или снятых из-за стереохимически сконструированной токсичности.
Рацемический препарат | Хиральный переключатель | Фармакологическое действие | Комментарии |
---|---|---|---|
Флуоксетин | (R)-Флуоксетин | Антидепрессант | Значительное увеличение QT C; Аномальные сердечные ритмы; Прервал программу [34] |
Фенфлурамин | (S)-Фенфлурамин; Дексфенфлурамин | Антиожирение | Клапанная болезнь сердца и легочная гипертензия; отозвано во всем мире в 1997 г. [35] [36] |
Лабеталол | Дилевалол | Бета-блокатор | Повышенная гепатотоксичность [37] |
Пропранолол | S(-)-пропранолол | Бета-блокатор | Неожиданное снижение активности бета-блокаторов [37] |
Вечнозеленый подход относится к различным стратегиям, посредством которых владельцы (новаторы/спонсоры) фармацевтических продуктов используют патентные законы и незначительные модификации лекарств для расширения своих монопольных привилегий на лекарство. [38] Патент на энантиомер — это еще одна форма вечнозеленого подхода, основанная на стратегии хирального переключения. [1] Препараты с одним энантиомером составляют более 50% из 100 самых продаваемых лекарств во всем мире. [39] Есть некоторые исследования, которые предполагают, что фармацевтические компании используют хиральное переключение для управления жизненным циклом/патентной защиты родительского рацемического препарата, а также в качестве маркетинговой стратегии. [23] [40] Фармацевтические компании поддерживают практику вечнозеленого подхода. [41] Некоторые хиральные переключения выполняются для перезапуска патентных часов для лекарства без снижения побочных эффектов или повышения эффективности. [ 42] Затем за лекарство может продолжать взиматься высокая цена. [42] Примерами являются циталопрам и эсциталопрам, а также омепразол и эзомепразол. В обоих случаях предполагаемые теоретические преимущества использовались для продвижения на рынок энантиочистых препаратов, без проведения каких-либо клинических испытаний для предоставления доказательств того, что рацемические препараты улучшают результаты, ориентированные на пациента. [42]
Эта идея, переключение с препарата на метаболит, является расширением концепции хирального переключения. Целью переключения является разработка активного метаболита, который будет лишен побочных эффектов и будет иметь улучшенный терапевтический профиль по сравнению с исходным хиральным препаратом. Некоторые примеры переключения с хирального препарата на метаболит [22] (те, что есть на рынке, и другие, находящиеся на стадии исследования) включают терфенадин на фексофенадин, галофантрин на дезбутилгалофантрин и цизаприд на норцизаприд. Краткое изложение представлено в таблице ниже.
Хиральный препарат | Переключатель метаболитов | Фармакологическое действие | Основные заявленные преимущества |
---|---|---|---|
Терфенадин | Фексофенадин | Антигистаминный | Снижение кардиотоксичности |
Галофантрин | Десбутиталофантрин | Противомалярийный | Снижение кардиотоксичности |
Цизаприд | Норцизаприд | Прокинетический | Повышение эффективности; снижение кардиотоксичности |
Перепрофилирование лекарств и хиральные переключения являются частью стратегии вторичной фармацевтики. [43] Пандемия COVID-19 увеличила перепрофилирование лекарств, и этот подход предполагает объединение двух стратегий для достижения лучших результатов. Эта комбинированная стратегия не нова, но до сих пор не была преднамеренной. Комбинированная стратегия может улучшить фармакологию, патенты, снизить затраты, ускорить время одобрения и увеличить регулирующую исключительность. Преимущества комбинированной стратегии включают превосходную фармакологию, более сильные патенты, более короткие сроки одобрения и большую эксклюзивность. Патентование этой комбинированной стратегии не считается вечнозеленым , скачкообразным переходом на другой продукт или «я тоже» . Эта перспектива требует всестороннего поиска одобренных во всем мире рацемических препаратов для повторного использования и комбинирования с хиральными переключениями.